贵大新闻网讯 （材料与冶金学院） 近日，贵州大学材料与冶金学院特聘教授袁继理领衔的光/电催化研究小组，在电催化C-N偶联的研究中取得了重要进展，成果以“Enhancing *CO and *N≡N Orbital Coupling via tuned Mn d-p hybridization at MnO/Mn7C3 Interfaces for Highly Selective Urea Electrosynthesis”为题发表在国际顶级期刊“Advanced Energy Materials” （影响因子：26，中科院一区TOP期刊）上。
鉴于设计高效的电催化剂同时选择性地激活CO2和N2，并调控中间体发生C-N偶联形成尿素具有很大挑战，研究团队发展了一种MnO/Mn7C3纳米异质结电催化剂。该催化剂具有3d-2p轨道杂化的界面Mn原子以促进C-N耦合动力学。在合成尿素性能上：实现了创纪录的70.2 ± 4.5%的法拉第效率和233.5 ± 12.8 μg h−1 mgcat−1的尿素产率。在催化机制方面：结合原位光谱和理论模拟证明了Mn的界面3d-2p杂化轨道与*CO和*N2的π*轨道匹配良好，有利于在β自旋状态下形成具有部分d-π轨道占据的关键*NCON中间体。此外，还证明了*NCON中新形成的π轨道与Mn α自旋3d-2p轨道很好地对齐，从而促进*NCON的进一步氢化。这项工作为开发高效的电催化剂以定制产生CO2和N2的活化和耦合过程提供了有希望的见解。
据悉，该论文获得了国家自然科学基金、贵州省自然科学基金、贵州省高层次留学人才项目等的资助。
编辑：庞爱忠 康梅花
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编审：丁龙
